能源危机和环境污染情况日益严重,制备无污染、高清洁的H2能源,成为代替传统化石能源的可行性方案。介于此,本文主要研究基于CN和Cd S的复合型纳米半导体材料的制备,构建特殊的电荷传输路径,提高可见光驱动下分解水制H2的催化性能,同时探讨光催化剂的光学性能、电学性能以及光解水的反应机理。本文主要涉及三个研究内容:1、通过水热合成法用双金属磷化物（Co Mo P）纳米颗粒修饰CN纳米片,成功制备了纳米光催化剂Co Mo P/CN,在HER中表现出可喜的光催化活性,可见光照射5h后的H2产量达到646.4μmol,是纯CN的66.7倍之多。FTIR、XRD、FESEM和TEM的表征结果显示,复合催化剂具有良好的晶型和特有的官能团,UV-vis DR、瞬态荧光和电化学的测试结果显示,复合物催化剂具有更强的可见光吸收性能和电化学性能。附着在CN表面的纳米颗粒Co Mo P为HER过程提供了足够多的活性位点,使其电荷与空穴的分离效率、光生电子的转移效率得到极大提高,加速了在水中的还原反应速率并提升了H2产量。针对在EY敏化体系中高效的光催化析氢活性,提出了可能的电荷传输及HER机理。2、在Cd S@CN纳米复合材料上光沉积Ni（OH）2,构建了Cd S与CN之间特殊的电荷传输通道,使光生电子能高效的转移至活性位点Ni2+/Ni簇上,显著的加速了电子与空穴的分离。制成的复合型催化剂Cd S@CN/Ni（OH）2极大地提高了HER速率,5h后的H2产量达到1445.58μmol,分别是Cd S和CN的39.5倍和149倍之多,其对应的AQE为5.59%。FESEM、TEM、XRD、XPS、UV-vis DR和BET等表征结果显示复合催化剂具有较好的晶型结构、元素具有特定的化合价态和更强的可见光吸收能力,比表面积得到提升。稳态瞬态荧光光谱和电化学表征结果显示Cd S@CN/Ni（OH）2的光电流密度最高、阻抗最小、光生电子寿命最长,综合显示出更优的光电化学性能。同时,提出了在可见光照射下,乳酸溶液作为牺牲试剂,复合型半导体材料光催化分解水制H2的反应机理。3、构建了有独特光生电荷传输路径的Z型异质结Cd S@WO3,使WO3的CB上的光生电荷直接传递到Cd S的VB上并与之空穴复合,有效抑制Cd S上光生空穴和电子的复合,在可见光下能高效分解水制H2。以乳酸溶液为牺牲试剂,催化剂Cd S@WO3/Co P在可见光照射5h后的H2产量为736.89μmol,分别是纯Cd S和WO3的20.2和24.5倍,对应的AQE为1.72%。XRD、TEM、XPS表征结果显示出催化剂有高的结晶度、纳米棒状的微观形貌和元素特定的化合价态分布。UV-vis DR、PL、电化学测试结果显示出Cd S@WO3/Co P对可见光的吸收强度最高,光电流响应最强,有效提高了光生空穴和电子的分离效率,其光学和电学性能均优于对比催化剂,并根据其结果详细的计算并分析了催化剂的能带结构。具有特殊能带结构的Z型异质结Cd S@WO3搭载Co P后,有更多的活性位点,提高了光生电荷的传输速率,促进了还原反应的发生,提升了H2产量。同时,探究并提出了基于Z型异质结Cd S@WO3上的电荷转移机制和HER机理。
基本信息
| 题目 | 基于g-C3N4、CdS&WO3异质结光催化剂的构筑及其光解水制氢性能研究 |
| 文献类型 | 硕士论文 |
| 作者 | 张玉鹏 |
| 作者单位 | 北方民族大学 |
| 导师 | 靳治良 |
| 文献来源 | 北方民族大学 |
| 发表年份 | 2020 |
| 学科分类 | 工程科技Ⅰ辑 |
| 专业分类 | 化学,化学,无机化工 |
| 分类号 | O643.36;O644.1;TQ116.2 |
| 关键词 | 光生电子,异质结,光催化,分解水,产氢 |
| 总页数： | 85 |
| 文件大小： | 3875K |
论文目录
| 摘要 |
| abstract |
| 第一章 绪论 |
| 1.1 光催化简介 |
| 1.1.1 光催化现状 |
| 1.1.2 光催化分解水的基本原理 |
| 1.1.3 光解水制氢面临的问题 |
| 1.1.4 光催化的其他应用 |
| 1.2 几种半导体材料的性能和应用 |
| 3N4）'> 1.2.1 类石墨相氮化碳（g-C3N4） |
| 1.2.2 硫化镉（CdS）半导体材料 |
| 3）半导体材料'> 1.2.3 三氧化钨（WO3）半导体材料 |
| 1.2.4 异质结半导体材料 |
| 1.3 提升光催化分解水效率的方法 |
| 1.3.1 搭载贵金属或非贵金属助催化剂 |
| 1.3.2 制备复合型纳米半导体材料 |
| 1.3.3 选择合适的染料敏化和牺牲试剂 |
| 1.3.4 通过结合MOFs增加比表面积 |
| 1.3.5 制备量子点催化剂 |
| 1.4 选题背景、意义和研究内容 |
| 第二章 纳米颗粒CoMoP修饰CN加快电荷转移速率及其光解水性能研究 |
| 2.1 引言 |
| 2.2 实验内容 |
| 2.2.1 催化剂CN和 CoMoP/CN制备 |
| 2.2.2 光催化制氢实验和AQE测试 |
| 2.2.3 实验仪器和设备 |
| 2.3 结果与讨论 |
| 2.3.1 结构表征与分析 |
| 2.3.2 形貌表征与分析 |
| 2.3.3 催化性能表征与分析 |
| 2.3.4 光电性能表征与分析 |
| 2.3.5 元素成分检测与分析 |
| 2.3.6 吸附脱附曲线分析 |
| 2.3.7 光催化反应机理 |
| 2.4 本章小结 |
| 2 实现可见光驱动下分解水制氢研究'>第三章 复合材料CdS@CN表面光沉积Ni（OH）2实现可见光驱动下分解水制氢研究 |
| 3.1 引言 |
| 3.2 实验内容 |
| 3.2.1 硫化镉纳米棒的制备 |
| 3.2.2 光催化制氢实验 |
| 3.2.3 表观量子产率测量 |
| 3.2.4 实验设备和表征仪器 |
| 3.3 结果与讨论 |
| 3.3.1 结构表征与分析 |
| 3.3.2 形貌表征与分析 |
| 3.3.3 催化性能表征与分析 |
| 3.3.4 电学性能表征与分析 |
| 3.3.5 光学性能表征与分析 |
| 3.3.6 元素成份测定与分析 |
| 3.3.7 吸附脱附曲线分析 |
| 3.3.8 光催化反应机理 |
| 3.4 本章小结 |
| 3实现可控的电子传输机制研究'>第四章 用CoP修饰Z型异质结CdS@WO3实现可控的电子传输机制研究 |
| 4.1 引言 |
| 4.2 实验内容 |
| 4.2.1 光催化剂的制备 |
| 4.2.2 析氢动力学实验 |
| 4.2.3 实验仪器和设备 |
| 4.2.4 表观量子产率测量 |
| 4.3 结果与讨论 |
| 4.3.1 形貌结构表征与分析 |
| 4.3.2 催化性能测试和分析 |
| 4.3.3 电学性能表征与分析 |
| 4.3.4 光学性能表征与分析 |
| 4.3.5 元素成份测定与分析 |
| 4.3.6 光催化反应机理 |
| 4.4 本章小结 |
| 第五章 结论与展望 |
| 5.1 结论 |
| 5.2 展望 |
| 参考文献 |
| 致谢 |
| 攻读硕士学位期间发表的论文 |
| 个人简介 |
| 附件 |
参考文献
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基于g-C3N4 CdS＆WO3的异质结光催化剂的构建及其在水光解制氢中的性能研究
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